Projekt 12641/01

Entwicklung eines Gerätes zur Bestimmung der Größenverteilung des submikronen Aerosols

Projektträger

Gerhard-Mercator-Universität Gesamthochschule DuisburgProzeß- und Aerosolmeßtechnik
Bismarckstr. 81
47057 Duisburg
Telefon: 0203/379-3201

Zielsetzung und Anlass des Vorhabens

Atmosphärische Aerosole werden mit dem Ziel charakterisiert, die Entstehungsprozesse und das Verhalten in der Atmosphäre sowie letztlich auch ihre Wirkungen zu verstehen. Eine der wichtigsten Eigenschaften ist dabei die Partikelgrößenverteilung. Die relativ schnellen dynamischen Vorgänge im atmosphärischen Aerosol erfordern quasi-online Verfahren, wobei insbesondere der Partikelgrößenbereich von ca. 100 nm bis 3 nm von Interesse ist. Im Rahmen des Projektes wird ein feldtaugliches Messgerät, basierend auf dem Prinzip der elektrischen Mobilitätsanalyse entwickelt, gebaut und überprüft, so dass mit diesem Gerät quasi-online Partikelverteilungen des atmosphärischen Aerosols über den gesamten Bereich von drei Nanometern bis ein Mikrometer erfasst werden können.


Darstellung der Arbeitsschritte und der angewandten MethodenDer Grundgedanke zur Bestimmung der Partikelgrößenverteilung im atmosphärischen Aerosol ist die Fraktionierung und anschließende Zählung der Partikel. Die Fraktionierung kann in einem differentiellen Mobilitätsanalysator (DMA) vorgenommen werden. Hier wird unter Ausnutzung der Kraftwirkung des elektrischen Feldes auf geladene Partikel eine Trennung von Partikeln gleicher Mobilität vorgenommen. In der Abbildung 1 ist eine zylinder - symmetrische Anordnung eines DMAs gezeigt.
Das polydisperse Aerosol wird in diesem Beispiel ringförmig außen zugeführt. Durch die Kraftwirkung des zwischen dem Außen- und Innenzylinder anliegenden elektrischen Feldes bewegen sich die Partikel senkrecht zur Strömungsrichtung auf den Innenzylinder zu. Partikel gleicher Mobilität bewegen sich alle auf einer Bahnkurve zum Innenzylinder und können dort durch einen Schlitz abgesaugt werden. Mit der Kenntnis der Ladungsverteilung kann auf die Größe dieser Partikel geschlossen werden. Durch die Variation der Spannung zwischen den Zylindern erhält man verschiedene Mobilitäts- bzw. Größenfraktionen. Grundvoraussetzung ist, dass die Anzahl der Ladungen auf den einzelnen Partikeln bekannt sein muss und das möglichst viele Partikel geladen sind. Die natürliche Ladungsverteilung in einen atmosphärischen Aerosol ist für diese Zwecke nicht immer bekannt und der Grad an Aufladung nicht ausreichend. Das Aerosol muss bevor es fraktioniert wird, definiert, unipolar aufgeladen werden. Die Bestimmung der Anzahl der Partikel in den Fraktionen kann direkt mit Hilfe optischer Streulichtdetektoren oder indirekt über die Messung der elektrischen Ladung mit einem Elektrometer erfolgen. Gerätetechnisch bedeutet dies eine Aufteilung in die Schwerpunkte:
· Auflader
· Mobilitätanalysator
· Detektor
· Steuerung und Software
Nach diesen Schwerpunkten strukturiert sich auch die Durchführung des Vorhabens.


Ergebnisse und Diskussion

Für die Aufladung der Partikel könnten grundsätzlich die Mechanismen der Diffusions-, Feld-, und Photoaufladung ausgenutzt werden. Für die Diffusions- und Feldaufladung müssen freie Ladungen erzeugt werden. Hierfür kommen sinnvollerweise radioaktive Strahler und Koronaentladungen in Frage. Die verschiedenen Methoden wurden hinsichtlich des gerätetechnischen Aufwands und der erreichbaren Ladungseffizienz miteinander verglichen. Radioaktive Quellen sind aufgrund der schlechten Handhabung im Feld, der schlecht steuerbaren Aufladung und der nicht ausreichenden Aufladung von Partikeln kleiner 30nm nicht für diese Anwendung geeignet. Eine effiziente Photoaufladung würde den gerätetechnischen Rahmen des Gesamtgerätes völlig sprengen. Eine kombinierte Feld- und Diffusionsaufladung mit einer Koronaentladung als Ladungsträgerquelle liefert die besten Ergebnisse bei dem geringsten technischen Aufwand. In der Vergangenheit wurden diese Auflader immer mit einer festen Einstellung betrieben. Das führte nur zu einer optimierten Aufladung innerhalb eines kleinen Partikelgrößenbereichs. Kleinere Partikel wurden nur zu einem sehr kleinen und unzureichenden Anteil aufgeladen und Partikel oberhalb des Größenbereiches erhielten unerwünschte Mehrfachladungen. In diesem Projekt wurde ein neuer Weg gewählt, in dem für die jeweils aktuelle Größenfraktion des Aerosols eine optimierte Einstellung des Aufladers eingestellt wird.
Die Fraktionierung der Partikel nach ihrer Größe erfolgt im elektrischen Feld eines DMA. Hier wurde eine radial symmetrische Bauform gewählt, da sie eine wesentlich kompaktere Bauform erlaubt als die bisher übliche zylindersymmetrische Form. Aufgrund physikalischer Grenzen kann ein DMA nicht mit hinreichend hoher Auflösung über den gesamten geforderten Größenbereich von 3 nm bis 1 µm ausgelegt werden. Als Lösung wurde erstmals ein DMA entwickelt, der zwei DMAs in einem Gerät vereinigt. Die Konstruktion ist dabei so kompakt geblieben wie bei einem einzelnen radial symmetrischen DMA.
Zum Zählen der fraktionierten Partikel nach dem DMA kommen nach dem Stand der Technik Kondensationskernezähler oder Elektrometer in Frage. Kondensationskernezähler sind kommerziell erhältlich, sind aber aufgrund ihrer Empfindlichkeit in der Handhabung nur für den Einsatz im Labor geeignet. Weiterhin ist das Messprinzip nicht ohne Probleme bei unterschiedlichen Umgebungsdrücken einsetzbar. Größe und Kosten der Geräte sprechen ebenfalls gegen einen Einsatz. Da die Partikel, die den DMA verlassen, über eine definierte elektrische Ladung verfügen, kann man von der gemessenen Ladung pro Zeiteinheit auf die Anzahl der Partikel zurückschließen. Die Ladung pro Zeiteinheit wird mit einem Elektrometer gemessen, das sich wesentlich kleiner und robuster bauen lässt als ein Kondensationskernezähler. Darüber hinaus ist das Elektrometer weitgehend unabhängig von den Umgebungsbedingungen. Mit dem realisierten Elektrometer lassen sich Partikelkonzentrationen im unteren Nanometerbereich mit 100 Partikel pro cm³ auflösen.
Bei der gesamten Entwicklung wurde darauf geachtet, das jede der einzelnen Komponenten strömungstechnisch auf die anderen optimal abgestimmt ist. Alle Komponenten sind quasi in einer Konstruktion integriert, Strömungsumlenkungen wurden weitgehend vermieden, so dass die Partikelverluste im Gerät minimiert wurden.
Die gesamte Bedienung erfolgt über einen Rechner und ist so einfach gehalten, dass nach einer kurzen Einführung die Messungen von einer Fachkraft durchgeführt werden können.
Die Feldtauglichkeit des neuen Gerätes wurde auf der Messkampagne FELDEX2000 auf dem Taunus Observatorium unter Beweis gestellt. Das Gerät erfüllte hinsichtlich Funktion und Zuverlässigkeit die gestellten Anforderungen.


Öffentlichkeitsarbeit und Präsentation

Neben den Präsentationen zum Anlass der Statusseminare des Großverbundes Atmosphärische Dia-gnostik wurden folgende Arbeiten im Rahmen dieses Projektes veröffentlicht:
Otten, F.; Kruis, F. E.; Fissan, H.; Rellinghaus, B.; Wassermann, E.F. (1998)
Gas Phase Synthesis and Characterization of Equal-Sized Nanoscale Semiconductor Particles
NANO 98, Stockholm; Königliche Techn. Hochschule Stockholm, Schweden, June 1998

Müschenborn, P.; Otten, F.;Trampe, A.;Luo, J.;Neumann, S.;Fissan, H (1999)
Development of a new wide-range Differential Mobility Particle Sizer
3.ETH-Workshop Nanoparticle-Measurement; ETH, Zürich, Swiss, Aug 1999

Otten, F.; Müschenborn, P.; Trampe, A.; Neumann, S.; Fissan, H. (2001)
Unipolar Aerosol Charger for Singly Charged Particles Between 3 to 1000 nm
2nd Asian Aerosol Conference, Pusan, Korea, July 1-4, 2001


Fazit

Das in dem Projekt entwickelte Gerät erlaubt die Bestimmung der Partikelgrößenverteilung des atmosphärischen Aerosols in einem Größenbereich von 3 nm bis 1 µm. Die Technik der Fraktionierung der Partikel im elektrischen Feld konnte zu einen kompakten und robusten Gerät weiterentwickelt werden. Der entwickelte Prototyp hat seine Feldtauglichkeit und Zuverlässigkeit bei verschiedenen Einsätzen bewiesen.