CuO/ZnO/MOx-Katalysatorsysteme und deren oxidative Fluorierung – Ein Ansatz zur Verbesserung von Produktivität und Selektivität der MeOH-Synthese aus CO2 und grünem H2

Stipendiatin/Stipendiat: Lukas D. Ernst

Globale Erwärmung im Zuge des Klimawandels ist eine der größten Herausforderungen der die Gesellschaft in der heutigen Zeit begegnen muss. Die globale Erwärmung wird mit der Freisetzung von CO2 aus fossilen Quellen in Verbindung gebracht, die zu einer deutlichen Erhöhung des Anteils an CO2 in der Atmosphäre geführt hat. Bei der Implementierung eines geschlossenen CO2-Kreislaufes kommt Methanol als Grundchemikalie (Weltjahresproduktion im Megatonnenmaßstab) und potenziellem Treibstoff eine bedeutende Rolle zu. Industrielle Methanol-Synthesen basieren aktuell fast ausschließlich auf fossilen Quellen (Synthese aus Syngas und Wasserstoff). Nachhaltiger wäre eine Synthese aus atmosphärischem CO2 und grünem Wasserstoff. Die derzeit eingesetzten industriellen Katalysatoren lassen sich nicht gewinnbringend für eine CO2-basierte Synthese einsetzen, was die Entwicklung neuer Katalysatorsysteme notwendig macht. Vielversprechende Forschungsansätze behandeln derzeit das ternäre oxidische System bestehend aus Kupfer, Zink und Zirkonium als Metallkomponenten (CZZ-System). In der Vergangenheit konnte gezeigt werden, dass ein binäres Katalysatorsystem aus Kupfer und Zink (CZ-System) im Hinblick auf seine katalytischen Eigenschaften stark von einer Behandlung mit elementarem Fluor (oxidative Fluorierung) profitiert, dieser positive Effekt beruht auf einer Erhöhung der aktiven Zentren bei gleichzeitiger Unterdrückung der relevanten Nebenreaktion (rWGS-Reaktion). Da jedoch das fluorierte binäre System dennoch weniger langlebig als das ternäre System ist, liegt eine oxidative Fluorierung des ternären Systems nahe. Hierbei zeigte sich jedoch die Inkompatibilität mit dem Zirkonium-Promotor des Systems. Dies macht die Erprobung neuer Promotoren notwendig, die kompatibel mit der oxidativen Fluorierung sind. An diesem Punkt setzt das geplante Promotionsvorhaben an: In Vorarbeiten konnte gezeigt werden, dass Eisen eine vielversprechende Promotorkomponente darstellt und die erhaltenen Katalysatorsysteme stark von der Behandlung mit Fluor profitieren. Diese eisenhaltigen Systeme sollen näher untersucht werden und der Einfluss der Syntheseparameter wie Temperatur, Eisengehalt, Alterungszeit oder Fluorgehalt überprüft werden. Zusätzlich soll untersucht werden, worauf der positive Effekt der Fluorierung eisenhaltiger Systeme basiert. Des Weiteren ist geplant Alternativen zu Eisen zu erforschen, da eisenhaltige Systeme zu einem signifikanten Anteil Methan als Nebenprodukt bilden, was auf die Eisenkomponente zurückgeführt werden kann. Hierbei sind verschiedene Kriterien zu beachten und es wurden im Vorfeld zwei potenziell lohnende Kandidaten identifiziert. Das Promotionsvorhaben zielt darauf ab, den positiven Effekt, der in diesem Anwendungsbereich bislang wenig untersuchten, oxidativen Fluorierung, in verschiedenen Systemen zu belegen und ein tieferes Verständnis des Wirkungsprinzips zu erlangen. Dies soll die oxidative Fluorierung einer breiteren Forschungsgemeinschaft zugänglich machen, um den Weg für zukünftige Forschungsaktivitäten und deren Anwendung in der Technik zu ebnen.

Förderzeitraum:
01.07.2021 - 30.06.2024

Institut:
Albert-Ludwigs-Universität Freiburg
Lehrstuhl für Molekül- u. Koordinationschemie
Institut für Anorganische u. Analytische Chemie

Betreuer:
Prof. Dr. Ingo Krossing

E-Mail: E-Mail schreiben

URL: https://www.krossing-group.de/

Publikationen: