Technische Anwendung immobilisierter molekularer Katalysatoren in der kontinuierlichen Wasserstofffreisetzung

Stipendiatin/Stipendiat: Sebastian Seidel

Auf Grund der schwindenden Menge fossiler Brennstoffe sowie deren negativem Einfluss auf das Klima und die Gesundheit der Bevölkerung ist es nötig mittel- bis langfristig einen alternativen Energieträger zu entwickeln. Eine attraktive Alternative ist Wasserstoff, da er eine hohe gravimetrische Energiedichte aufweist und gebunden in Wasser nahezu allgegenwärtig ist.[1] Durch elektrochemische Spaltung von Wasser kann Strom aus erneuerbaren Quellen umweltfreundlich gespeichert und für weitere Prozesse verfügbar gemacht werden.[2] Eine Herausforderung bleibt jedoch die sichere und effiziente Speicherung des so generierten Wasserstoffs. Unter den diversen technisch möglichen Lösungen ist ein vielversprechender Ansatz die Speicherung in chemischen Energieträgern wie Methanol oder Ameisensäure.[3] Seit den ersten Publikationen zur reversiblen Umwandlung von CO2 und H2 zu Ameisensäure wurde intensiv an Katalysatoren mit hoher Aktivität und Selektivität geforscht.[4] Insbesondere im Bereich der homogenen Katalyse gelang das Design von hochgradig aktiven Katalysatoren mit TOFs von bis zu 200 000 h-1.[5] Es bleiben jedoch weiterhin insbesondere im Hinblick auf die technische Anwendung ungelöste Herausforderungen, wie die Separation der Katalysatoren vom Produktstrom sowie ihr Recycling.

Heterogene Katalysatoren erlauben eine simplere technische Umsetzung z.B. in Festbettreaktoren, für welche Protokolle für Recycling und Separation vom Produktstrom etabliert sind. Es sind jedoch bis heute keine klassischen heterogenen Katalysatoren mit hohen Aktivitäten und Selektivitäten unter milden Bedingungen literaturbekannt. In den letzten Jahren hat daher die Immobilisierung von homogenen Katalysatoren auf Trägermaterialien zunehmend an Bedeutung gewonnen, da so Katalysatorsysteme zugänglich werden, die sowohl eine einfache technische Implementierung als auch eine hohe katalytische Aktivität und Selektivität versprechen.

Besonders von Interesse ist dabei die Immobilisierung auf kovalenten organischen Gerüststrukturen („Covalent Organic Frameworks“, COFs), da in den letzten Jahren einige sehr aktive Katalysatoren dieser Art identifiziert wurden.[3, 6-10] Eine Herausforderung bleibt jedoch bis heute ihr technischer Einsatz in kontinuierlichen Prozessen, für die Fragen des Quellverhaltens, der Formgebung und Beschichtung neben der Langzeitstabilität betrachtet werden müssen.

Diese Fragen werden im Rahmen des Projekts an ausgewählten Katalysatorsystemen auf Basis von Polyphosphinen und kovaltenen Triazinnetzwerken (Me@pDPPE und Me@CTF) betrachtet. Beide Katalysatorsysteme konnten bereits ihre grundsätzliche Eignung für die chemische Energiespeicherung in Ameisensäure belegen und werden nun bezüglich der für einen Einsatz in kontinuierlichen Prozessen in Flüssigphase und Gasphase notwendigen Materialeigenschaften untersucht und weiterentwickelt. In der Anwendung liefert dieses Projekt damit nicht nur Impulse für die Wasserstoffnutzung, sondern bietet sich dann auch für einen methodischen Übertrag an, um molekulare Katalysatoren auch in anderen Reaktionen in der Industrie in kontinuierlichen Prozessen nutzbar zu machen.

Förderzeitraum:
01.01.2021 - 31.12.2023

Institut:
Rheinisch-Westfälische Technische Hochschule
Institut für Technische und Makromolekulare Chemie
Lehrstuhl für Heterogene Katalyse und Technische Chemie

Betreuer:
Prof. Dr. Regina Palkovits

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