Einbettung atompräziser Platincluster in metallorganische Netzwerke für elektrokatalytische Anwendungen in Brennstoffzellen

Stipendiatin/Stipendiat: Kathrin Kollmannsberger

Im Hinblick auf die Begrenztheit von fossilen Brennstoffen und den durch CO2-Emissionen direkt beeinflussten Klimawandel, ist eine vollständige Umstellung der Stromerzeugung auf erneuerbare Energien langfristig von höchster Bedeutung. Für die effiziente Nutzung von Ökostrom sind neue, hochentwickelte Speichertechnologien erforderlich, um eine zeit- und ortsunabhängige Stromversorgung zu garantieren. Wasser-Spaltung ist eine leistungsfähige Möglichkeit elektrische Energie in Form von Wasserstoff zu speichern und diesen durch Protonenaustauschmembran-Brennstoffzellen (Proton Exchange Membrane Fuel Cell, PEMFC) als emissionsfreie Energiequelle, z.B. in der zukünftigen Mobilitäts-Gestaltung, zu verwenden. Bis jetzt ist die Nutzung von PEMFCs aufgrund von hohen Kosten, basierend auf dem Platingehalt in der Elektrode für die Sauerstoffreduktion (Oxygen Reduction Reaction, ORR), eingeschränkt. Ein geringerer Edelmetallgehalt in der ORR-Elektrode bei gleichbleibender Aktivität ist von großer Wichtigkeit, um die Kosten von PEMFCs zu senken und daher die kommerzielle Nutzung für den Ausbau eines umweltfreundlichen Energiesystems möglich zu machen.

Nanostrukturierte Elektrokatalysatoren basierend auf präzisen und definierten Nanopartikeln, deren Aktivität auf ein besonders hohes Verhältnis von Oberfläche zu Volumen mit vielen potenziellen aktiven Zentren zurückzuführen ist, zeigen ein großes Potential für Energieanwendungen. Jüngste Erkenntnisse haben ergeben, dass die katalytische Aktivität von Nanopartikeln in Bezug auf Größe, Form und Zusammensetzung vorhersagbar angepasst werden kann. Durch das Nanodesign von Pt-basierten Elektrokatalysatoren können erhöhte Massenaktivitäten erreicht werden, wobei eine enge Größenverteilung der Metallpartikel oft ausschlaggebend ist. Die Synthese solcher Nanopartikel im Subnanometer-Bereich stellt eine Herausforderung dar, die im Rahmen dieses Promotionsvorhabens durch ein einzigartiges Verfahren realisiert werden soll. Dieses Verfahren nutzt Metallcarbonylcluster als maßgeschneiderte Vorläufer für Nanopartikel und metallorganische Netzwerke (Metal-Organic Frameworks, MOFs) als Template, um definierte Nanopartikel mit einer engen Größenverteilung zu erhalten. Das Projekt zielt auch auf ein verbessertes grundlegendes Verständnis über die Beziehung zwischen Größe-Struktur-Zusammensetzung und Aktivität der Elektrokatalysatoren ab. Dazu werden im ersten Schritt atompräzise Platincarbonylcluster synthetisiert. Im zweiten Schritt werden die Carbonylcluster in einem MOF verkapselt und durch einen Decarbonylierung-Prozess aktiviert. Mit Hilfe eines säureinduzierten, kontrollierten Auflösungs-Prozesses der MOF-Matrix werden genau definierte Metallnanopartikel erhalten und deren elektrokatalytische Aktivität untersucht. Dabei soll der Einfluss von Cluster-Größe, Beladung des MOFs, pH-Wert des Elektrolyten und Support-Material auf die Performance des Elektrokatalysators evaluiert werden. Durch die Entwicklung einer skalierbaren Variante der Pt@MOF-Synthese via Infiltration von Metall-Präkursoren in die bereits vorgefertigte MOF-Matrix und anschließender Reduktion soll ein Upscaling realisierbar werden. Das zuvor erlangte Wissen wird anschließend auf dieses System angewendet, um nanodesignte, hoch-aktive Metallkatalysatoren mit einem geringen Edelmetallgehalt zu erhalten und deren kommerzielle Nutzung zu ermöglichen.

Auf diesem Weg kann die Rentabilität von PEMFCs gesteigert und dadurch deren Anwendungsbereich ausgebaut werden. Dieses Projekt soll im Rahmen der globalen Nachhaltigkeitsziele zur Etablierung eines umweltfreundlichen, effizienten Energie- und Mobilitätssystems beitragen und thematisiert damit eine der aktuellsten Herausforderungen in unserer modernen Gesellschaft.

Förderzeitraum:
01.01.2021 - 30.06.2023

Institut:
Technische Universität München
Fakultät für Chemie
Lehrstuhl für Anorganische und Metallorganische Chemie

Betreuer:
Prof. Dr. Roland A. Fischer

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