Geträgerte Metalloxid-Cluster als katalytische Modellsysteme für die ressourcenschonende Olefinproduktion

Stipendiatin/Stipendiat: Torben Schmidt

Olefine bilden die Ausgangschemikalie der chemischen Industrie und werden fast ausschließlich aus Erdöl hergestellt. Da die Erdölvoräte der Welt begrenzt sind, muss dringend eine alternative Route zu Olefinen gefunden werden. Ungesättigte Kohlenwasserstoffe können auch durch Dehydrierung der entsprechenden gesättigten Kohlenwasserstoffe hergestellt werden, die in viel größeren fossilen und nachwachsenden Vorkommen verfügbar sind. Die Dehydrierung ist jedoch durch eine ungünstige Gleichgewichtslage beschränkt. Ein Weg dieses Gleichgewicht zu umgehen, ist die oxidative Dehydrierung (ODH) an einem festen Katalysator. Dabei wird dem Reaktionsgemisch Sauerstoff zugesetzt, um den entstehenden Wasserstoff durch Reaktion zu Wasser aus dem Gleichgewicht zu entfernen. Da die Reaktion exotherm ablauft, sind geringere Temperaturen in der Reaktionsführung möglich. Außerdem sollen lediglich das gewünschte Produkt und Wasser entstehen, womit diese Art der Reaktion mit den Prinzipien der grünen Chemie vereinbar ist. Diese Reaktionsroute hat in den letzten 15 Jahren immer mehr Aufmerksamkeit bekommen und mittlerweile scheint der Reaktionsmechanismus verstanden zu sein. Allerdings konnte die in Konkurrenz auftretende Totaloxidation und somit die Verbrennung des Kohlenwasserstoffs noch nicht in einem zufriedenstellenden Maße verhindert werden.
In der Forschung an der ODH von Kohlenwasserstoffen ist ein Trend von ausgedehnten Festkörpern zu immer kleineren, katalytisch aktiven Nanopartikeln zu erkennen. Der nächste logische Schritt ist die Erforschung der ODH mithilfe von Nanoclustern. Diese bieten einen hervorragenden Zugang zum Studium von katalytischen Systemen. Als Cluster werden Anhäufungen bezeichnet, die aus drei bis einigen Hunderttausend Atomen bestehen und somit die Brücke zwischen den gut verstandenen Atomen und Festkörpern bilden. Das besondere an Nanoclustern ist die teils sprunghafte Änderung der Eigenschaften mit der Teilchenanzahl. Dieses Verhalten eröffnet für die katalytische Forschung zwei neue Moglichkeiten. Zum einen kann die Entwicklung von Eigenschaften verfolgt werden, um wichtige grundlegende Fragen zu adressieren. Zum anderen ermöglicht dieses Verhalten das Maßschneidern von Katalysatorsystemen, da die Eigenschaften fast nach Belieben verändert werden können.
In dieser Arbeit sollen geträgerte Metalloxidcluster durch physikalische Methoden in einer Magnetron-Hochfrequenz-Sputter-Quelle erzeugt werden. Anschließend werden deren katalytische Eigenschaften in der ODH von Ethan und Propan in Abhangigkeit der Teilchenzahl und des Oberflächenmaterials untersucht. Insbesondere soll der bereits theoretisch untersuchte Cluster V4O10 zum ersten Mal geträgert auf einer Oberfläche experimentell vermessen werden, um ein tieferes Verständnis für den zugrundeliegenden Reaktionsmechanismus zu erhalten und gezielt den Reaktionsverlauf durch eine geeignete Wahl der Reak

Förderzeitraum:
01.08.2017 - 31.07.2019

Institut:
Technische Universität Darmstadt
Eduard-Zintl-Institut für Anorganische und
Physikalische Chemie

Betreuer:
Prof. Dr. Rolf Schäfer

E-Mail: E-Mail schreiben

URL: https://www.chemie.tu-darmstadt.de/schaefer/ak_schaefer/forschung_1/index.de.jsp

Publikationen: