Neuartige Photokatalysatoren durch Anbindung von Übergangsmetallclustern an Ruthenium-Polypyridin-Komplexeinheiten

Stipendiatin/Stipendiat: Markus Schwierz

Der weltweite Energiebedarf der Erdbevölkerung wird zum überwiegenden Anteil durch Energieträger gedeckt, die entweder wegen ihrer klimaschädlichen Folgeprodukte (im Falle fossiler Brennstoffe) oder ihres radioaktiven Abfalls (im Falle von Uran) in der Kritik stehen, darüber hinaus aber auch wegen ihrer für die nahe Zukunft prognostizierten Verknappung weitere Probleme aufwerfen.Im Gegensatz dazu kann der alternative Energieträger Wasserstoff (H2) effektiv und technisch marktreif in Brennstoffzellen so zur Energieerzeugung genutzt werden, dass lediglich ökologisch unbedenkliches Wasser (H2O) entsteht. Die sonnenlicht-getriebene Wasserspaltung zur H2-Darstellung stellt daher einen interessanten Lösungsansatz für die Energieproblematik dar, der dadurch gekennzeichnet ist, dass die freien Güter Wasser und Licht einen umweltverträglichen Kreislauf bilden.Die hierfür benötigten Katalysatorsysteme orientieren sich im grundlegenden Aufbau und Wirkungsweise an der natürlichen Photosynthese, so dass bei ihnen auch von "künstlichen photosynthetischen Systemen" gesprochen wird. Sie bestehen aus einem photoaktiven Zentrum, Verbrückungseinheiten und katalytisch wirkenden Metallzentren, die intramolekular vier essentielle Schritte der Photosynthese bewerkstelligen:(1) Lichtabsorption durch das Luminophor(2) Transfer der Anregungsenergie in die Verbrückungseinheit(3) Ladungstrennung(4) Verwertung der Ladungstrennung zur Synthese höherenergetischer Verbindungen am KatalysezentrumZur Realisierung dieses Wirkungsprinzips wird ein Photozentrum auf Ruthenium-Basis über funktionalisierte Polypyridin-Liganden vom Phenanthrolin- und Terpyridin-Typ an unterschiedliche Eisen- und Mangan-Carbonyleinheiten gekoppelt.Die überwiegend unter Luft- und Feuchtigkeitsausschluss hergestellten Produkte werden mittels zahlreicher Methoden charakterisiert ([SS]NMR, IR, MS, EPR, UV/Vis, CV, XRD) und auf ihre Katalysatoreigenschaft getestet. Hierzu gehören insbesondere die Erfassung der Photophysik (RR und ultraschnelle, zeitaufgelöste Absorptionsspektroskopie) sowie ihre Interpretation im quantenchemischen Kontext ([TD]DFT).

Förderzeitraum:
01.12.2010 - 30.11.2013

Institut:
Universität Koblenz-Landau
Institut für Integrierte Naturwissenschaften
Abteilung Chemie

Betreuer:
Prof. Dr. Wolfgang Imhof

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Publikationen:

Neuartige Photokatalysatoren
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