Modellentwicklung zur troposph\u00e4rischen AerosolprozessierungDie Troposph\u00c3\u00a4re ist ein komplexes und gekoppeltes Mehrphasensystem, indem viele physikalische und chemische Prozesse ablaufen, die alle Umweltkompartimente direkt oder\/und indirekt beeinflussen. Aufgrund der gro\u00c3\u0178en Komplexit\u00c3\u00a4t des Gesamtsystems ist das derzeitige Systemverst\u00c3\u00a4ndnis begrenzt. Deshalb sind detaillierte Untersuchungen der Subsysteme obligatorisch, um das System Atmosph\u00c3\u00a4re mit seinen Wechselwirkungen und Kopplungen besser verstehen zu k\u00c3\u00b6nnen. Einen wissenschaftlichen Komplex, dessen Kenntnisstand sehr begrenzt ist, stellt die Prozessierung des Aerosols im troposph\u00c3\u00a4rischen Mehrphasensystem dar. Die Aerosolprozessierung soll daher in dieser Arbeit mit Hilfe von expliziten Multiphasenchemiemodellen untersucht werden.Der Wirkung von Aerosolpartikeln auf die Umwelt wurde innerhalb der letzten beiden Jahrzehnte immer gr\u00c3\u00b6\u00c3\u0178ere Bedeutung zuerkannt. Neben der komplexen Wirkung von Aerosolpartikeln auf die solare und terrestrische Strahlung, haben Partikel auch direkte Wirkungen auf Menschen und \u00c3\u2013kosysteme. Dar\u00c3\u00bcber hinaus ver\u00c3\u00a4ndern sie \u00c3\u00bcber atmosph\u00c3\u00a4rische heterogene chemische Reaktionen die stoffliche Zusammensetzung und damit in die Oxidationskapazit\u00c3\u00a4t der Troposph\u00c3\u00a4re. Ohne ein detailliertes Verst\u00c3\u00a4ndnis der verschiedensten chemischen und physikalischen Prozesse und Effekte k\u00c3\u00b6nnen gro\u00c3\u0178skalige Modelle nur unzureichend parametrisiert werden. F\u00c3\u00bcr eine erfolgreiche Modellierung atmosph\u00c3\u00a4rischer Prozesse, wie z.B. der Wolkenbildung in gro\u00c3\u0178skaligen Wetter- und Klimamodellen und deren prognostische Anwendung, bildet die Aufkl\u00c3\u00a4rung der physikochemischen Aerosolprozessierung sowie deren parametrisierte Beschreibung eine unabdingbare Voraussetzung. Finales Ziel der umfassenden Studien zur Prozessierung des troposph\u00c3\u00a4rischen Aerosols soll deshalb die Aufkl\u00c3\u00a4rung wichtiger chemischer Multiphasenprozesse sein, die f\u00c3\u00bcr die Parametrisierung gro\u00c3\u0178skaliger Modelle und deren prognostischer Anwendung bedeutsam sind. Damit wird das Systemverst\u00c3\u00a4ndnis der Troposph\u00c3\u00a4re erh\u00c3\u00b6ht und die in ihr ablaufenden die Interaktionen besser verstanden, was letztendlich zu einer h\u00c3\u00b6heren Qualit\u00c3\u00a4t der Modellvorhersagen f\u00c3\u00bchren wird.Zur Erh\u00c3\u00b6hung des Kenntnisstandes der Oxidation atmosph\u00c3\u00a4rischer Spezies in Gas- und Fl\u00c3\u00bcssigphase sowie deren Wechselwirkung sollen zu Beginn der Arbeit Fallstudien mit dem polydispersen Boxmodell MODMEP durchgef\u00c3\u00bchrt werden, wobei der Schwerpunkt auch auf die Oxidationswege organischer Verbindungen gelegt wird. Dazu sollen Quellen- und Senkenanalysen wichtiger Spezies durchgef\u00c3\u00bchrt sowie eventuelle Unterschiede in einzelnen Gr\u00c3\u00b6\u00c3\u0178enfraktionen analysiert und detektiert werden. Von besonderem Interesses sind dabei auch die Wechselwirkungen zwischen organischen und anorganischen Wolkeninhaltsstoffen besser zu verstehen. Auch die Differenzen zwischen der auftretenden Tag- und Nachtradikalchemie in beiden Phasen sollen f\u00c3\u00bcr die einzelnen Regime (urban, remote, marine) ausf\u00c3\u00bchrlich analysiert werden. Die aus den ausf\u00c3\u00bchrlichen Analysen der Boxmodellfallstudien gewonnen Erkenntnisse sollen im Anschluss mit dem Wolkendurchgangsmodell SPACCIM (SPectral Aerosol Cloud Chemistry Interaction Model) auf der Basis real gemessener Daten evaluiert werden. SPACCIM soll weiterhin im Rahmen der vom Institut geplanten Wolkendurchgangsexperimente bei der Analyse und Interpretation der Messdaten helfen und folglich zur Verbesserung des Systemverst\u00c3\u00a4ndnisses betragen. Dieser realit\u00c3\u00a4tsnahe Einsatz des Modells soll die Einordnung der derzeitigen Verst\u00c3\u00a4ndnism\u00c3\u00b6glichkeiten des Mehrphasensystems erm\u00c3\u00b6glichen, konkrete Mechanismenentwicklungsrichtungen vorgeben sowie neue Schwerpunkte f\u00c3\u00bcr zuk\u00c3\u00bcnftige Feldmessungen geben. Danach soll auf der Basis der Modellevaluierung der Fl\u00c3\u00bcssigphasenmechanismus CAPRAM weiterentwickelt werden. Da die Anwendung eines detaillierten Mechanismus nicht nur f\u00c3\u00bcr einfache Boxmodelle interessant ist, sondern letztlich in gro\u00c3\u0178skaligen Modellen Verwendung finden muss, ist das Ziel der anschlie\u00c3\u0178enden Reduktion, die Entwicklung von Mechanismen f\u00c3\u00bcr bestimmte Zielstellungen und Modellanforderungen in h\u00c3\u00b6herskaligen Modellen. Mit Hilfe der revidierten, weiterentwickelten Mechanismen sollen folglich Parametrisierungen zur Beschreibung der Aerosolprozessierung gefunden werden, die in h\u00c3\u00b6herskaligen Modellen Anwendungen finden werden. Dabei werden regionale Modellstudien mit einem Chemie-Transport-Modell den Schwerpunkt bilden. Angestrebt werden regionale Vorhersagen zur Verteilung von Spurenstoffen sowie daraus entstehenden Umweltbelastungen und Aussagen zur zeitlichen Modifikation des troposph\u00c3\u00a4rischen Aerosols.<\/p>\n","protected":false},"excerpt":{"rendered":"
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