Selektive Uran(VI)-Bindung durch multifunktionelle N,O-DonorligandenUran ist das schwerste nat\u00fcrlich vorkommende chemische Element und als radioaktiver Alpha-Strahler und toxisches Schwermetall eine Gefahr f\u00fcr Gesundheit und Umwelt. In den letzten 50 Jahren haben die Mengen an Uran, die durch menschliche Aktivit\u00e4ten in die Umwelt gelangen, zugenommen und damit auch die Gefahr erh\u00f6hter Belastungen der Nahrungskette. Die Koordinationschemie von Uran in unterschiedlichen Oxidationsstufen ist in den letzten Jahren zunehmend in den Blickpunkt des wissenschaftlichen Interesses ger\u00fcckt. Die Ursachen daf\u00fcr sind einerseits in der Suche nach neuen Ans\u00e4tzen zur L\u00f6sung der differenzierten Probleme bei der Lagerung und Aufarbeitung von radioaktiven Abf\u00e4llen und der damit verbundenen Strahlenbelastung zu sehen. Andererseits ist aber auch die chemische Toxizit\u00e4t von Uranverbindungen, die sowohl aus nat\u00fcrlichen als auch aus anthropogenen Quellen wie beim Einsatz von uranhaltigen D\u00fcngemitteln in die Umwelt gelangen k\u00f6nnen, problematisch. Eine exakte Aufkl\u00e4rung von Speziesverteilungen und Verteilungsmechanismen in der Umwelt und somit eine umfassende Kenntnis und Beschreibung der grundlegenden chemischen Zusammenh\u00e4nge sind notwendig, um den Forderungen des Umweltschutzes zu gen\u00fcgen.Trotz vieler neuer Erkenntnisse zur Koordinationschemie von Uran in w\u00e4ssriger sowie nichtw\u00e4ssriger Umgebung, einer ganzen Reihe von neuen Ligandsystemen und damit verbundenen spezifischen Strukturanordnungen sowie der Verf\u00fcgbarkeit von neuen sensitiven spektroskopischen Methoden, sind nach wie vor viele Details der relevanten Komplexbildungsreaktionen des Urans sowie deren strukturelle Besonderheiten nicht gekl\u00e4rt. Gro\u00dfer Bedarf besteht dabei in der Entwicklung geeigneter selektiver Komplexbildner zur Bindung von Uranspezies, die technisch (Abfallbehandlung, Schadstofftrennung, Reinigung)oder medizinisch (Chelattherapie) genutzt werden k\u00f6nnen. Weiterhin gilt es, molekulareErkennungs- und Selbstorganisationsprozesse, wie sie bei Reaktionen in der Umwelt sowie in biologischen Systemen auftreten k\u00f6nnen oder zum Aufbau supramolekularer Funktionseinheiten notwendig sind, zu charakterisieren bzw. zu nutzen.Die geplanten Untersuchungen f\u00fcr das vorliegende Dissertationsprojekt sollen einen innovativen Beitrag zum besseren Verst\u00e4ndnis der Koordinationschemie von Uran(VI) liefern und Anwendungsoptionen herausarbeiten. Ziel ist es dabei, neue oligofunktionelle supramolekulare Ligandsysteme auf Basis von chelatisierenden \u00df-Diketoneinheiten in Kombination mit entsprechend des HSAB-Prinzips weichen Donorfunktionen, wie Pyridineinheiten, zu synthetisieren und hinsichtlich ihrer Komplexbildungseigenschaften gegen\u00fcber Uranyl(VI)- Kationen in L\u00f6sung zu untersuchen, kristalline Uranyl(VI)-Komplexe zu isolieren und zu charakterisieren. Aus der Variation von Anzahl und Anordnung der Donorfunktionen in den unterschiedlichen Architekturen sollen typische Struktur-Wirkungsbeziehungen abgeleitet werden.Umfangreiche synthetische Arbeiten zur Darstellung der konzipierten Ligandsysteme und entsprechender Uranyl(VI)-Komplexe sowie der Einsatz unterschiedlicher spektroskopischer Methoden (1H-und 13C-NMR, IR, UV\/Vis, ESI-MS, Laserfluoreszenz, Spektroelektroche-mie) zu deren Charakterisierung bilden den Rahmen der Dissertation. Aussagen zum Komplexbildungsverhalten liefert die Strukturaufkl\u00e4rung der Systeme mittels R\u00f6ntgenkristallstrukturanalyse bzw. mit Hilfe von Fl\u00fcssig-Fl\u00fcssig-Verteilungsuntersuchungen und Molecular Modeling-Rechnungen.<\/p>\n","protected":false},"excerpt":{"rendered":"
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