Regionale Modellierung der troposph\u00e4rischen MehrphasenchemieIn der Atmosph\u00c3\u00a4re finden viele physikalische und chemische Prozesse statt, die alle Umweltkompartimente beeinflussen k\u00c3\u00b6nnen. Sie sind Teil eines komplexen und gekoppelten Mehrphasensystems. Dabei stehen alle einzelnen Prozesse direkt oder indirekt in Interaktion mit allen anderen. Auf Grund dieser Komplexit\u00c3\u00a4t ist dieses System noch nicht vollst\u00c3\u00a4ndig verstanden. Das gilt insbesondere f\u00c3\u00bcr physikochemische Wolkenprozesse und ihre Auswirkungen auf die atmosph\u00c3\u00a4rische Dynamik (meteorologische Prozesse wie Wetter- und Klimaentwicklung) und die Erdoberfl\u00c3\u00a4che (\u00c3\u2013kosysteme). Detaillierte Untersuchungen der Teilsysteme und einzelnen Prozesse sind wichtig um das Verst\u00c3\u00a4ndnis des Systems zu verbessern. In dem hier beschriebenen Promotionsvorhaben werden daher mit 3D Modellstudien die Wechselwirkungen zwischen Wolken, Partikeln und Gasen analysiert. Dabei wird speziell auf die Auswirkungen der Mehrphasenchemie auf Wolken- und Partikeleigenschaften, das Oxidationsbudget, die Akkumulation von Schadstoffen und Partikeln in der Atmosph\u00c3\u00a4re und am Erdboden sowie deren Produktion und Abbau in der Atmosph\u00c3\u00a4re fokussiert.Partikel und Spurengase haben zum einen Auswirkungen auf den Strahlungshaushalt der Erde und zum anderen k\u00c3\u00b6nnen sie direkt auf Mensch und \u00c3\u2013kosysteme einwirken. Die Evolution von Partikeln und Spurengasen in der Atmosph\u00c3\u00a4re zu verstehen ist demnach unabdingbar f\u00c3\u00bcr m\u00c3\u00b6glichst gute Vorhersagen mit Luftqualit\u00c3\u00a4ts-, Wetter- und Klimamodellen.Zwischen Wolken, Partikeln und Atmosph\u00c3\u00a4renchemie gibt es eine Vielzahl von Interaktionen, die sich gegenseitig beeinflussen. So bilden sich Wolkentropfen durch Kondensation an Partikeln. Dabei l\u00c3\u00b6sen sich Partikelbestandteile im Tropfen. Weiterhin k\u00c3\u00b6nnen Gase in den Tropfen aufgenommen werden und dort, wie auch in der Gasphase, mit anderen Verbindungen reagieren. \u00c3\u0153ber chemische Reaktionen werden die Zusammensetzung der Partikel und der Luft, sowie die Gr\u00c3\u00b6\u00c3\u0178enverteilung von Partikeln und damit auch der Wolkentropfen ver\u00c3\u00a4ndert. Diese R\u00c3\u00bcckkopplungsmechanismen sind nicht einfach \u00c3\u00bcberschaubar, sodass simple Ursache-Wirkung-Prinzipien oft nicht abgeleitet werden k\u00c3\u00b6nnen. F\u00c3\u00bcr eine genaue Absch\u00c3\u00a4tzung der Effekte einzelner Parameter sind Modellstudien ein wichtiges Werkzeug.Daher werden schrittweise detaillierte chemische und mikrophysikalische Prozesse in das gekoppelte Chemietransportmodell COSMO-MUSCAT integriert werden. Mit Fallstudien bez\u00c3\u00bcglich mikrophysikalischer Parameter (Aufl\u00c3\u00b6sung des Partikel- und Tropfenspektrums), und chemischer Mechanismen (komplizierte und simple Fl\u00c3\u00bcssigphasenchemie) werden die sensitivsten Einflussfaktoren des Modellsystems ermittel. Untersuchungskriterien sind bestimme Schl\u00c3\u00bcsselverbindungen der Mechanismen wie Oxidanzien (OH, HO2, H2O2, NO3, O3), organische Verbindungen (Ameisens\u00c3\u00a4ure, Essigs\u00c3\u00a4ure, Formaldehyd), anorganische (Sulfate, Nitrate) und organische Partikelmasse oder der pH Wert. Daneben soll das neue Modellsystem mit realen Feldmessungen verifiziert werden. Dabei wird gleichzeitig zur Interpretation der Messungen beigetragen.Mit dem hier entwickelten Modell k\u00c3\u00b6nnen speziell die Interaktionen zwischen Wolken, Partikeln und Atmosph\u00c3\u00a4renchemie analysiert werden um verschiedene Einflussfaktoren auf das Gesamtsystem abzusch\u00c3\u00a4tzen. Dabei werden auch Kosten-Nutzen-Absch\u00c3\u00a4tzungen durchgef\u00c3\u00bchrt, das hei\u00c3\u0178t, wie viel Rechenaufwand f\u00c3\u00bcr eine h\u00c3\u00b6here Detailstufe ben\u00c3\u00b6tigt wird und ob das eine wesentliche Ver\u00c3\u00a4nderung des Ergebnisses mit sich bringt. Damit k\u00c3\u00b6nnen praktikable Prozessbeschreibungen f\u00c3\u00bcr die verschiedenen Anwendungsbereiche der regionalen Luftqualit\u00c3\u00a4ts-, Wetter- und Klimamodellierung abgeleitet werden, um die Vorhersagen zu verbessern.Erste Ergebnisse:Die in MUSCAT implementierte Fl\u00c3\u00bcssigphasenchemie wurde in einer 2D Sensitivit\u00c3\u00a4tstudie getestet und die Ergebnisse analysiert. Dabei wurde MUSCAT in einer stand-alone-Version ohne den Antrieb des meteorologischen Modells betrieben. Der Vergleich verschiedener Fl\u00c3\u00bcssigphasenmechanismen hat \u00c3\u0153bereinstimmungen und Unterschiede f\u00c3\u00bcr verschiedene chemische Subsysteme aufgezeigt. Es konnten deutliche Abweichungen im HOx-Budget oder dem pH-Wert ermittelt werden. Mit INORG werden die Tropfen immer weniger sauer als mit CAPRAM. Bei Verwendung des simplen Mechanismus wird unter anderem auch dadurch weniger S(VI) produziert. Es hat sich gezeigt, dass speziell die Wolkenr\u00c3\u00a4nder f\u00c3\u00bcr die Rechenkosten verantwortlich sind, da es dort zu einer St\u00c3\u00b6rung des L\u00c3\u00b6sungsgleichgewichts und starken Konzentrationsunterschieden der Fl\u00c3\u00bcssigphasenverbindungen zwischen wolkenfreien und bew\u00c3\u00b6lkten Gitterzellen kommt. Genau dieser Umstand f\u00c3\u00bchrt auch zu numerischen Problemen bei der Kopplung der Fl\u00c3\u00bcssigphasenchemie mit COSMO, da nun auch dynamische Prozesse (zeitlich und \u00c3\u00b6rtlich variabler Fl\u00c3\u00bcssigwassergehalt) die chemischen Gleichgewichte in den Wolkentropfen st\u00c3\u00b6ren k\u00c3\u00b6nnen. Dieses Problem kann zum Teil umgangen werden, indem a) Inhomogenit\u00c3\u00a4t im Fl\u00c3\u00bcssigwassergehalt vermieden wird und b) die Zeitschritte f\u00c3\u00bcr die Kopplung zu COSMO und die horizontale Advektion stark verkleinert werden, womit die die Simulation weiterhin sehr rechenintensiv ist. Ein vielversprechender, aber vereinfachender Ansatz geht von Punkt a) aus und f\u00c3\u00bchrt einen minimalen Fl\u00c3\u00bcssigwassergehalt ein, der daf\u00c3\u00bcr sorgt, dass Fl\u00c3\u00bcssigphasenchemie im gesamten Modellgebiet gerechnet wird. Zur Zeit werden die Ergebnisse dieses neuen Ansatzes analysiert und inhaltlich mit anderen Simualtionen und Messungen verglichen.<\/p>\n","protected":false},"excerpt":{"rendered":"
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