Kooperative katalytische Kombination von (photo)oxidativer Aktivierung mit Carbenkatalyse<\/p>\n
Die stetig zunehmende Komplexit\u00e4t organischer Zielmolek\u00fcle, angefangen von neuen Pharmazeutika, Pflanzenschutzmitteln, \u00fcber wirksame Naturstoffe bis hin zu neuen Materialien, verlangt eine fortw\u00e4hrende Weiterentwicklung und Verbesserung der existierenden synthetischen Methoden. Neben einem chemo , regio , diastereo und enantioselektiven Aufbau komplexer molekularer Ger\u00fcste gewinnen hier zunehmend auch Aspekte der Nachhaltigkeit (\u201esustainable chemistry\u201c) an Bedeutung. In diesem Zusammenhang soll die Verwirklichung einzelner \u2013 im Idealfall aller \u2013 der zw\u00f6lf Prinzipien der \u201eGreen Chemistry\u201c als Leitfaden f\u00fcr das Design neuer Prozesse und Synthesemethoden dienen. Neben dem Einsatz erneuerbarer Rohstoffe sind die Minimierung von Abfallprodukten und die weitestgehende Vermeidung toxischer und gef\u00e4hrlicher Stoffe wesentliche Kriterien f\u00fcr ressourcenschonende und umweltfreundliche Synthesen.<\/p>\n
Hochinteressant in diesem Zusammenhang und im Hinblick auf den schonenden und gleichzeitig effizienten Umgang mit den nat\u00fcrlichen Ressourcen ist beispielsweise die Nutzung von Sonnenenergie (sichtbares Licht) zum Antrieb oder zur Beschleunigung chemischer Reaktionen. Im Vergleich zu anderen erneuerbaren Energieformen ist Solarenergie deutlich energiereicher; so w\u00fcrde die (eine vollst\u00e4ndige Nutzbarkeit vorausgesetzt) in nur einer Stunde auf die Erde treffende Lichtenergie (4.3\u20221020 J) ausreichen, um den Weltenergiebedarf (4.1\u20221020 J) zu decken. W\u00e4hrend die direkte Umwandlung von Licht in elektrische Energie (Photovoltaik) bereits als technisch hochentwickelt angesehen werden kann,sind chemische Verfahren zur Umwandlung von Sonnenenergie in chemisch gespeicherte Energie weit weniger untersucht. Im Rahmen des Forschungsprojekts soll eine Kombination zukunftsorientierter L\u00f6sungsans\u00e4tze, wie NHC-Organokatalyse, Dominoreaktionen und (photo)oxidative Aktivierung untersucht werden. Zur Verminderung von Umweltbelastungen und, um sowohl organokatalytische Reaktionen als auch Photoredoxkatalysen mit sichtbarem Licht mit ihren schnell wachsenden Anwendungsm\u00f6glichkeiten und den Chancen f\u00fcr nachhaltige Synthesestrategien f\u00fcr die Darstellung wichtiger Synthesebausteine etablieren zu k\u00f6nnen, scheint deren kooperative Kombination zur parallelen (dualen) Aktivierung der Substrate mittels Katalyse mit N heterocyclischen Carbenen und gleichzeitiger (photokatalytischer) oxidativer Aktivierung des Reaktionspartners eine vielversprechende Basis f\u00fcr die Entwicklung neuer nachhaltiger Methoden zur C-C-Verkn\u00fcpfung.\u00a0<\/p>\n
\u00a0<\/p>\n
Ver\u00f6ffentlichungen:<\/p>\n
A versatile combined N-heterocyclic carbene and base-catalyzed multiple cascade approach for the synthesis of functionalized benzofuran-3-(2H)-ones<\/p>\n
Johannes F. Franz, Patrick J.W. Fuchs, Kirsten Zeitler, Tetrahedron Lett. 2011, 52, 6952-6956 DOI: 10.1016\/j.tetlet.2011.10.078
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NHC-catalysed chemoselective crossed-acyloin reactions<\/p>\n
Christopher A. Rose, Sivaji Gundala, Claire-Louise Fagan, Johannes F. Franz, Stephen J. Connon and Kirsten Zeitler, Chem. Sci., 2012, 3, 735-740 DOI: 10.1039\/C2SC00622G\u00a0<\/p>\n
\u00a0<\/p>\n
No Photocatalyst Required \u2013 Versatile, Visible Light Mediated Transformations with Polyhalomethanes<\/p>\n
Johannes F. Franz, Wolfgang B. Kraus and Kirsten Zeitler, Chem. Commun., 2015, 51, 8280-8283 DOI: 10.1039\/C4CC10270C<\/p>\n
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