Photokatalytisch aktive molekulare Metalloxide<\/p>\n
Fr\u00c3\u00bche \u00c3\u0153bergangsmetalle wie Vanadium, Molybd\u00c3\u00a4n oder Wolfram in ihren h\u00c3\u00b6chsten Oxidationsstufen k\u00c3\u00b6nnen dreidimensionale molekulare Metalloxid-Ger\u00c3\u00bcste formen, sogenannte Polyoxometallate (POMs). Ihre Bildung erfolgt \u00c3\u00bcber die Kondensation von Metalloxidvorstufen zu reaktiven Baueinheiten, welche \u00c3\u00bcber Selbstaggregationsprozesse das mehrkernige Metalloxidger\u00c3\u00bcst formen.
Durch ihre strukturelle und chemische Vielfalt, sowie ihre katalytische Aktivit\u00c3\u00a4t stellen Polyoxometallate hochinteressante Zielverbindungen dar.
Die Struktur, sowie die chemischen und physikalischen Eigenschaften von Polyoxometallaten k\u00c3\u00b6nnen durch verschiedene Faktoren w\u00c3\u00a4hrend der Synthese gesteuert werden.
\u00c3\u201eu\u00c3\u0178ere Kontrollparameter, die Zugang zu verschiedenen Clusterstrukturen erlauben, sind beispielsweise der pH-Wert, die Art des L\u00c3\u00b6sungsmittels, die Art der verwendeten Gegenionen und insbesondere der Einsatz anionischer Template, um welche sich die jeweilige Stuktur anordnen kann. Die Gr\u00c3\u00b6\u00c3\u0178e und Geometrie des Templates kann hierbei ma\u00c3\u0178geblichen Einfluss auf die Gr\u00c3\u00b6\u00c3\u0178e und Geometrie der Polyoxometallat-Struktur haben.
Metalloxidcluster sind ebenso wie ihre Festk\u00c3\u00b6rpermetalloxid-Analoga photoaktiv. Das hei\u00c3\u0178t, sie sind anregbar durch Licht und dadurch in der Lage chemische Reaktionen lichtgetrieben zu katalysieren. Im Vergleich zu der heterogenen Photokatalyse bei Festk\u00c3\u00b6rpermetalloxiden ist bei Polyoxometallaten auch der Einsatz als homogener Katalysator m\u00c3\u00b6glich.
Eine der gr\u00c3\u00b6\u00c3\u0178ten Herausforderungen bei Entwicklung von photokatalytisch aktiven Polyoxometallaten (POMs) ist die Verschiebung des Bereichs, in dem POMs mit Licht angeregt werden k\u00c3\u00b6nnen. Dieser liegt meist im UV-Bereich, w\u00c3\u00a4hrend eine Verschiebung hin in Richtung sichtbares Licht w\u00c3\u00bcnschenswert ist. Die Absorption und somit Anregbarkeit der molekularen Aggregate im sichtbaren Bereich des Lichts ist w\u00c3\u00bcnschenswert, da die Strahlungsintensit\u00c3\u00a4t der Sonne in diesem Bereich am h\u00c3\u00b6chsten ist und somit Sonnenlicht am effektivsten genutzt werden kann.
Erste Untersuchungen haben ergeben, dass die Verschiebung der Lichtabsorption durch strukturelle Ver\u00c3\u00a4nderungen und insbesondere die Aufweitung der Clusterstruktur erreicht werden kann.
Die vorliegende Forschungsarbeit besch\u00c3\u00a4ftigt sich mit der Entwicklung neuartiger Synthese Strategien, durch welche eine Verschiebung der Lichtabsorption in Richtung sichtbaren Bereich erzielt wird. Besonderer Fokus liegt hierbei auf der Synthese von molekularen Polyoxovanadaten, da Vanadiumoxide eine reichere Strukturenvielfalt und Redoxchemie aufweisen als die Molybd\u00c3\u00a4n- und Wolfram-basierten Systeme .
Der Synthesansatz basiert dabei auf zwei vierschiedenen Routen. Bei der ersten erfolgt die Synthese unter Verwendung organischer L\u00c3\u00b6sungsmittel und in der Gegenwart von harten bis mittelharten Lewis-S\u00c3\u00a4uren. Die zweite Route basiert auf der Synthese im w\u00c3\u00a4ssrigen Medium unter Verwendung tetraedrischer Oxoanionen als Template zum Ger\u00c3\u00bcstaufbau.
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