Photokatalytisch aktive molekulare Metalloxide<\/p>\n
Fr\u00fche \u00dcbergangsmetalle wie Vanadium, Molybd\u00e4n oder Wolfram in ihren h\u00f6chsten Oxidationsstufen k\u00f6nnen dreidimensionale molekulare Metalloxid-Ger\u00fcste formen, sogenannte Polyoxometallate (POMs). Ihre Bildung erfolgt \u00fcber die Kondensation von Metalloxidvorstufen zu reaktiven Baueinheiten, welche \u00fcber Selbstaggregationsprozesse das mehrkernige Metalloxidger\u00fcst formen.
Durch ihre strukturelle und chemische Vielfalt, sowie ihre katalytische Aktivit\u00e4t stellen Polyoxometallate hochinteressante Zielverbindungen dar.
Die Struktur, sowie die chemischen und physikalischen Eigenschaften von Polyoxometallaten k\u00f6nnen durch verschiedene Faktoren w\u00e4hrend der Synthese gesteuert werden.
\u00c4u\u00dfere Kontrollparameter, die Zugang zu verschiedenen Clusterstrukturen erlauben, sind beispielsweise der pH-Wert, die Art des L\u00f6sungsmittels, die Art der verwendeten Gegenionen und insbesondere der Einsatz anionischer Template, um welche sich die jeweilige Stuktur anordnen kann. Die Gr\u00f6\u00dfe und Geometrie des Templates kann hierbei ma\u00dfgeblichen Einfluss auf die Gr\u00f6\u00dfe und Geometrie der Polyoxometallat-Struktur haben.
Metalloxidcluster sind ebenso wie ihre Festk\u00f6rpermetalloxid-Analoga photoaktiv. Das hei\u00dft, sie sind anregbar durch Licht und dadurch in der Lage chemische Reaktionen lichtgetrieben zu katalysieren. Im Vergleich zu der heterogenen Photokatalyse bei Festk\u00f6rpermetalloxiden ist bei Polyoxometallaten auch der Einsatz als homogener Katalysator m\u00f6glich.
Eine der gr\u00f6\u00dften Herausforderungen bei Entwicklung von photokatalytisch aktiven Polyoxometallaten (POMs) ist die Verschiebung des Bereichs, in dem POMs mit Licht angeregt werden k\u00f6nnen. Dieser liegt meist im UV-Bereich, w\u00e4hrend eine Verschiebung hin in Richtung sichtbares Licht w\u00fcnschenswert ist. Die Absorption und somit Anregbarkeit der molekularen Aggregate im sichtbaren Bereich des Lichts ist w\u00fcnschenswert, da die Strahlungsintensit\u00e4t der Sonne in diesem Bereich am h\u00f6chsten ist und somit Sonnenlicht am effektivsten genutzt werden kann.
Erste Untersuchungen haben ergeben, dass die Verschiebung der Lichtabsorption durch strukturelle Ver\u00e4nderungen und insbesondere die Aufweitung der Clusterstruktur erreicht werden kann.
Die vorliegende Forschungsarbeit besch\u00e4ftigt sich mit der Entwicklung neuartiger Synthese Strategien, durch welche eine Verschiebung der Lichtabsorption in Richtung sichtbaren Bereich erzielt wird. Besonderer Fokus liegt hierbei auf der Synthese von molekularen Polyoxovanadaten, da Vanadiumoxide eine reichere Strukturenvielfalt und Redoxchemie aufweisen als die Molybd\u00e4n- und Wolfram-basierten Systeme .
Der Synthesansatz basiert dabei auf zwei vierschiedenen Routen. Bei der ersten erfolgt die Synthese unter Verwendung organischer L\u00f6sungsmittel und in der Gegenwart von harten bis mittelharten Lewis-S\u00e4uren. Die zweite Route basiert auf der Synthese im w\u00e4ssrigen Medium unter Verwendung tetraedrischer Oxoanionen als Template zum Ger\u00fcstaufbau.
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