Ionische Fl\u00fcssigkeiten in organo-katalytischen Transcarboxylierungsreaktionen<\/p>\n
Das Projekt \u201eVerwendung und Aktivierung von Kohlenstoffdioxid f\u00fcr organo-katalytische Transcarboxylierungsreaktionen\u201c untersucht die Nutzbarmachung von Kohlenstoffdioxid (CO2). Hintergrund: Die CO2-Emission steigt seit mehreren Jahren in Gr\u00f6\u00dfenordnungen,[1] die sich negativ auf die Atmosph\u00e4re und somit ebenfalls auf das Klima des Planeten auswirken. Daraus ergibt sich eines der wichtigsten Ziele f\u00fcr das 21. Jahrhundert: Die Nutzbarmachung des CO2. Dabei soll dieser billige C1 Rohstoff durch gezielte Absorption (beispielsweise im Zuge der Gasw\u00e4sche in Kraftwerken) in ein geeignetes Reaktivl\u00f6sungsmittel (ionische Fl\u00fcssigkeit (IL)) sorbiert und gleichzeitig f\u00fcr weitere chemische Reaktionen aktiviert werden. Ionische Fl\u00fcssigkeiten (ILs) weisen eine sehr gute L\u00f6slichkeit von CO2 im Vergleich zu anderen Gasen auf. F\u00fcr auf 1,3-Dialkylimidazolium basierten ILs mit sehr basischen Anionen wie Acetat haben Experimente in der Vergangenheit gezeigt, dass eine chemische Reaktion zwischen dem Imidazolium-Kation an der C(2) Position und dem CO2 auftritt, woraus ein 1,3-Dialkylimidazolium-2-carboxylat resultiert.
Im Rahmen dieses Projektes wurden neue ionische Fl\u00fcssigkeiten mit verschiedenen, basischen carboxylat-basierten Anionen synthetisiert und die L\u00f6slichkeit des CO2 wurde intensiv untersucht. Dabei wurden verschiedene Parameter, wie Temperatur und der Einsatz eines Cosolvents, variiert, damit eine m\u00f6glichst gro\u00dfe Menge an CO2 chemisorbiert werden kann. Hier zeigte sich, dass die optimale Reaktionstemperatur zwischen 25 \u00b0C und 35 \u00b0C liegt. Weiterhin f\u00fchrt der Einsatz von aprotischen polaren L\u00f6sungsmittelen zu einem positiven Einfluss auf die Reaktionsgeschwindigkeit. Im Rahmen dieser Untersuchungen konnten entscheidende Fortschritte bei der Aufkl\u00e4rung des Reaktionsmechanismus der Chemisorption gemacht werden.
Im Anschluss an die Chemisorption des CO2 in [C2mim][OAc] soll das aktivierte Kohlenstoffdioxid weiter verwendet werden. Hierf\u00fcr wurde zun\u00e4chst eine Testreaktion ausgew\u00e4hlt, bei der die Optimierung der Reaktionsparameter durchgef\u00fchrt wurde. Daf\u00fcr wurden verschiedene Parameter, wie L\u00f6sungsmittel, L\u00f6sungsmittelmenge, Menge der Reaktanden, Reaktionszeit, ver\u00e4ndert und die Menge des gebildeten Produktes mit Hilfe der GC\/MS bestimmt. Im Rahmen dieser Optimierung wurde auch eine neue Technik der Massenspektrometrie, die Fl\u00fcssigstrahl-Massenspektrometrie, verwendet. Mit Hilfe der Fl\u00fcssigstrahl-Massenspektrometrie konnte der Reaktionsmechanismus der untersuchten Reaktion aufgekl\u00e4rt werden. Dieser wurde anschlie\u00dfend durch theoretische Rechnungen best\u00e4tigt. Im Rahmen der Optimierung konnten Ausbeuten von bis zu 12 % bei Raumtemperatur und Atmosph\u00e4rendruck erreicht werden.
Im Anschluss sollen die erhaltenen Erkenntnisse auf weitere Reaktionen \u00fcbertragen und eine Vielzahl von Produkten hergestellt werden.
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