Katalytisches Verhalten von getr\u00e4gerten Metalloxid-Clustern<\/p>\n
Olefine bilden die Ausgangschemikalie der chemischen Industrie und werden fast ausschlie\u00dflich aus Erd\u00f6l hergestellt. Da die Erd\u00f6lvor\u00e4te der Welt begrenzt sind, muss dringend eine alternative Route zu Olefinen gefunden werden. Unges\u00e4ttigte Kohlenwasserstoffe k\u00f6nnen auch durch Dehydrierung der entsprechenden ges\u00e4ttigten Kohlenwasserstoffe hergestellt werden, die in viel gr\u00f6\u00dferen fossilen und nachwachsenden Vorkommen verf\u00fcgbar sind. Die Dehydrierung ist jedoch durch eine ung\u00fcnstige Gleichgewichtslage beschr\u00e4nkt. Ein Weg dieses Gleichgewicht zu umgehen, ist die oxidative Dehydrierung (ODH) an einem festen Katalysator. Dabei wird dem Reaktionsgemisch Sauerstoff zugesetzt, um den entstehenden Wasserstoff durch Reaktion zu Wasser aus dem Gleichgewicht zu entfernen. Da die Reaktion exotherm ablauft, sind geringere Temperaturen in der Reaktionsf\u00fchrung m\u00f6glich. Au\u00dferdem sollen lediglich das gew\u00fcnschte Produkt und Wasser entstehen, womit diese Art der Reaktion mit den Prinzipien der gr\u00fcnen Chemie vereinbar ist. Diese Reaktionsroute hat in den letzten 15 Jahren immer mehr Aufmerksamkeit bekommen und mittlerweile scheint der Reaktionsmechanismus verstanden zu sein. Allerdings konnte die in Konkurrenz auftretende Totaloxidation und somit die Verbrennung des Kohlenwasserstoffs noch nicht in einem zufriedenstellenden Ma\u00dfe verhindert werden.
In der Forschung an der ODH von Kohlenwasserstoffen ist ein Trend von ausgedehnten Festk\u00f6rpern zu immer kleineren, katalytisch aktiven Nanopartikeln zu erkennen. Der n\u00e4chste logische Schritt ist die Erforschung der ODH mithilfe von Nanoclustern. Diese bieten einen hervorragenden Zugang zum Studium von katalytischen Systemen. Als Cluster werden Anh\u00e4ufungen bezeichnet, die aus drei bis einigen Hunderttausend Atomen bestehen und somit die Br\u00fccke zwischen den gut verstandenen Atomen und Festk\u00f6rpern bilden. Das besondere an Nanoclustern ist die teils sprunghafte \u00c4nderung der Eigenschaften mit der Teilchenanzahl. Dieses Verhalten er\u00f6ffnet f\u00fcr die katalytische Forschung zwei neue Moglichkeiten. Zum einen kann die Entwicklung von Eigenschaften verfolgt werden, um wichtige grundlegende Fragen zu adressieren. Zum anderen erm\u00f6glicht dieses Verhalten das Ma\u00dfschneidern von Katalysatorsystemen, da die Eigenschaften fast nach Belieben ver\u00e4ndert werden k\u00f6nnen.
In dieser Arbeit sollen getr\u00e4gerte Metalloxidcluster durch physikalische Methoden in einer Magnetron-Hochfrequenz-Sputter-Quelle erzeugt werden. Anschlie\u00dfend werden deren katalytische Eigenschaften in der ODH von Ethan und Propan in Abhangigkeit der Teilchenzahl und des Oberfl\u00e4chenmaterials untersucht. Insbesondere soll der bereits theoretisch untersuchte Cluster V4O10 zum ersten Mal getr\u00e4gert auf einer Oberfl\u00e4che experimentell vermessen werden, um ein tieferes Verst\u00e4ndnis f\u00fcr den zugrundeliegenden Reaktionsmechanismus zu erhalten und gezielt den Reaktionsverlauf durch eine geeignete Wahl der Reak<\/p>\n","protected":false},"excerpt":{"rendered":"
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