Zielsetzung und Anlass des Vorhabens<\/p>\n
In den mittel- und ostdeutschen Braunkohlerevieren entstehen mehrere hundert Restseen, die etwa zur H\u00e4lfte der Zahl hoch mineralisiert und stark versauert sind (pH ca. 2,6, Gesamtvolumen der TBS 6,5 km3). In der Lausitz sind die schwefelsauren Bergbaurestgew\u00e4sser landschaftspr\u00e4gend und dominieren das gesamte regionale hydrologische System. Ein Abfluss der extrem sauren Gew\u00e4sser in Vorfluter oder Grundwasser w\u00fcrde diese sch\u00e4digen. Im Projekt soll ein Verfahren zur mikrobiellen Sulfatreduktion bis zur Stufe eines Demonstrationsvorhabens weiterentwickelt werden, das geeignet ist, durch In-situ-Techniken das schwefelsaure Wasser zu neutralisieren und den Sulfatgehalt zu vermindern.<\/p>\n
Darstellung der Arbeitsschritte und der angewandten MethodenIn einem ca. 40 Jahre alten Tagebaurestsee (RL 111) soll im In-situ-Versuch die mikrobielle Sulfatreduktion durch kombinierte Zugabe von Substraten (Stroh, Carbokalk, Methanol, Ethanol) gef\u00f6rdert werden. Dies erfolgt durch den Einsatz eines passiven und eines aktiven Verfahrens. Im passiven Verfahren wird einmalig Carbokalk und Stroh auf die Sedimentoberfl\u00e4che aufgebracht. Beim aktiven Verfahren er-folgt die biologische Neutralisierung durch Regelung von Wasserkreislauf und Substratzugabe (Ethanol, Eisen) im Durchflussreaktor. In den Vorlaufprojekten wurden die Grundlagen vom Laborma\u00dfstab bis zu In-situ-Versuchen in kleinen Enclosures (24 m3) entwickelt. Im Rahmen dieses Projektes werden Versuche zur Verfahrenstechnik mit Gro\u00df-Enclosures (4500 m3 = 1% des Seevolumens) durchgef\u00fchrt, um im Anschluss die technischen Details zur Behandlung des ganzen Sees vorzulegen. Die Innovation des Projektes besteht darin, dass keine einfache chemische Neutralisierung im Sinne durchgef\u00fchrt, sondern ein nat\u00fcrlicher mikrobiologischer Prozess so gef\u00f6rdert und gesteuert wird, dass eine wesentliche S\u00e4ure- und Sulfatentlastung erreicht wird.<\/p>\n
Ergebnisse und Diskussion<\/p>\n
Die komplexe Aufgabenstellung erforderte eine Aufteilung in parallel zu bearbeitende Entwicklungslinien unter den beteiligten Partnern, Grundlagenuntersuchungen (UFZ, BTUC), Analytik, Mikrobiologie (UFZ), Bioverfahrenstechnik\/Technikumversuche (BTUC), In-situ-Technik (GKSS, UF, Ing.-B\u00fcro Horn), um in der Projektlaufzeit eine neuartige In-situ-Verfahrenstechnik zur Neutralisation saurer Restseen zu entwi-ckeln.
\nErgebnisse zum Passiven Verfahren
\nDurch die Substratzugabe (Carbokalk und Stroh) wird im Sediment des Enclosures eine anoxische, neutrale Schicht gebildet, in der Sulfat- und Eisenreduktion ablaufen und Eisensulfide ausgef\u00e4llt werden. Durch die Substratzugabe werden Sulfat reduzierende Bakterien stark stimuliert, die gut an die vorherrschenden In-situ-Bedingungen – insbesondere K\u00e4lte und saure pH-Werte – angepasst sind und mit den im aktiven Verfahren angebotenen Substraten (Methanol, Ethanol) gut wachsen. Die Erstellung von Klonbanken zeigte, dass die (Eu)Bakterien der Sedimente sehr divers sind, jedoch typische Vertreter der methanogenen Archaebakterien fehlen. Damit besteht im See ein nat\u00fcrliches Reservoir an Sulfat reduzierenden Mikroorganismen, die f\u00fcr die Behandlung saurer, sulfatreicher W\u00e4sser geeignet sind.
\nDer Verlauf der Festlegung der Eisensulfide im Sediment \u00fcber vier Jahre erreichte im Mittel 4,6 meq\/m2*d bei abnehmenden Raten. Der Wert erreichte damit unter In-situ-Bedingungen nur ca. 10% der im Laborversuch erreichten Leistung. Nach Modellrechnungen ist eine Neutralisation des zirkulierenden See- bzw. des einstr\u00f6menden Grundwassers bei der aktuellen sich verringernden Netto-Sulfatreduktionsrate im Sediment nicht wahrscheinlich. Eine Nachdosierung von Carbokalk erbrachte keine Steigerung der Netto-TRIS-Festlegung. Im Gegensatz zu den vorausgehenden Laborversuchen wird die Nettorate der TRIS-Bildung unter In-situ-Bedingungen wahrscheinlich nicht durch fehlende organische N\u00e4hrstoffe begrenzt, sondern durch die – saisonal gepr\u00e4gte – R\u00fcckoxidation auf niedrigem Niveau gehalten.
\nIm Laufe des In-situ-Versuchs gewann die anoxische Oxidation von H2S durch Eisen(III) eine immer st\u00e4rkere Bedeutung. Durch die permanente anoxische Schicht \u00fcber dem Sediment kann Eisen(II) diffundieren und an sauerstoffhaltigen Wasserschichten wieder oxidiert werden. Durch Sedimentation wird es als Eisen(III) wieder zum Sediment transportiert und steht erneut als Elektronenakzeptor zur Verf\u00fcgung. Damit fungiert Eisen als unerw\u00fcnschter Elektronenshuttle zwischen aus der Atmosph\u00e4re in das Wasser nachdiffundierendem Sauerstoff und der anoxischen Sedimentschicht, in der die organischen Substrate als Elektronendonor bereitgestellt werden. Es ist zu bef\u00fcrchten, dass eine Sanierung aus jedem zeitlichen Entwicklungszustand heraus bei Zutritt von Atmosph\u00e4rensauerstoff in den Ausgangszustand zur\u00fcckversetzt werden kann, sobald die Zufuhr von Substrat eingestellt wird. Die saisonale Abfolge deutet darauf hin, dass im Tiefenwasserk\u00f6rper \u00fcber die Zeit der sommerlichen thermischen Schichtung h\u00f6here Netto-reduktionsraten auftreten als im Winter. Unter dem Einfluss des Sauerstoffeintrags durch die Vollzirkula-tion scheint eine erh\u00f6hte R\u00fcckoxidation aufzutreten, durch die der Nettowert der Eisen- und Schwefelreduktion (TRIS) saisonal sinkt. Es ist wahrscheinlich, dass die R\u00fcckoxidationsraten mit zunehmender Sanierungsdauer immer mehr ins Gewicht fallen. Um die R\u00fcckoxidationsprozesse deutlich zu verlangsa-men, ist eine r\u00e4umliche Trennung von der Atmosph\u00e4re notwendig, die bis zur Erreichung des Sanierungszieles aufrecht erhalten werden muss. Es wird vorgeschlagen, ein Sanierungsexperiment zu wiederholen unter wirksamen Sauerstoffausschlussbedingungen mit dem Ziel, die Nettoraten der Sulfat- und Eisenreduktion den Bruttoraten zu n\u00e4hern.
\nMit dem passiven Verfahren wurden im Sediment des sauren Sees mit 4 bis 5 meq\/m2 Tagesraten der biologischen Alkalinit\u00e4tsproduktion erreicht, wie sie f\u00fcr nat\u00fcrliche neutrale Seen mit hoher Trophie typisch sind. Diese reichen jedoch allein nicht aus, um ein Gew\u00e4sser mit der hohen Acidit\u00e4t von RS 111 (82,7eq\/m2) zu neutralisieren.
\nAktives Verfahren
\nDer In-situ-Betrieb einer schwimmenden, autonom arbeitenden Anlage zur Sulfatreduzierung ohne Zuspeisung mit Fremdenergie und mit Datenfern\u00fcbertragung war technisches Neuland. Zu den prinzipiellen Problemen geh\u00f6rten z.B. Korrosionseffekte an den Pumpen oder Gasbildung in schwimmenden Reakto-ren oder die Fernsteuerung inkl. Energieversorgung. Zur autonomen Energieversorgung wurde ein Kombinationssystem von Solar- und Windenergiegewinnung gebaut. Die \u00dcberwachung erfolgt durch eine Sensorenanordnung, deren Messwerte zentral gespeichert und durch Datenfern\u00fcbertragung abrufbar sind. Die Einstellung der Steuerungselemente (Pumpen, Ventile) ist durch Funkfernsteuerung m\u00f6glich. Die anf\u00e4nglich eingesetzten Reaktoren mit Strohf\u00fcllung wurden in zwei Stufen durch technisch verbesserte Versionen (F\u00fcllk\u00f6rper) ersetzt und auf die technische Funktion erprobt. Der einheitliche Reaktorraum wurde in drei Teilreaktoren aufgeteilt, die den Gesamtprozess sequentiell aufteilen in Eisenreaktor, Sulfatreaktor und Endreaktor (Eisen-Polizeireaktor). Die Trennung f\u00fchrte zu Durchflussst\u00f6rungen durch ver\u00e4nderliche Schwimmlagen der Teile. Zur L\u00f6sung des Problems werden die 3 Teilreaktoren zuk\u00fcnftig fest verbunden. Die schwimmenden Reaktoren sind durch Schlauch\u00fcberl\u00e4ufe verbunden, die bei den Anfangsvarianten nur durch Taucher zug\u00e4nglich waren, bei der weiter entwickelten Variante jedoch von der Wasseroberfl\u00e4che aus erreichbar sind.
\nIn Technikumsversuchen wurden die Prozesse der Reaktorbehandlung des Seewassers in Vergleichsvarianten detaillierter verfolgt, als dies im Freilandversuch m\u00f6glich war. Es wurde deutlich, dass am Gesamtprozess von Ents\u00e4uerung und Verminderung der Sulfatkonzentration weitere Prozesse der Mineralbildung und -aufl\u00f6sung beteiligt sind, die in den \u00fcblichen Reaktionsgleichungen nicht aufscheinen. So trat w\u00e4hrend der Behandlung im Technikumsversuch der ersten 30 % des Wasservolumens keine signifikan-te \u00c4nderung der Sulfatkonzentration auf. Durch L\u00f6sungsgleichgewichte mit Festphasen (Gips, Jarosit) muss anfangs eine Nachlieferung an Sulfat erfolgt sein, zumal die sich anschlie\u00dfende Konzentrationsab-nahme dem theoretisch erwarteten Verlauf folgt. Plausibel erscheint die Umwandlung saurer Eisenhydroxosulfate (Jarosit) in Goethit mit der Nachlieferung von Sulfat und Protonen in der ersten Versuchsetappe. Die tats\u00e4chliche Ents\u00e4uerung des Wasserk\u00f6rpers erfolgt damit in etwas geringerem Umfang als der bilanzierte Eintrag an Alkalinit\u00e4t erwarten l\u00e4sst.
\nW\u00e4hrend des gesamten – durch technische St\u00f6rungen gepr\u00e4gten – In-situ-Versuchsbetriebes im Enclosure LE 9 mit den beiden Reaktorsystemen mit F\u00fcllk\u00f6rperpackung wurden ca. 900 m\u00b3 Enclosure-Wasser durch die Anlagen geleitet. Davon erreichten ca. 375 m\u00b3 eine vollst\u00e4ndige Behandlung, d.h. die Ents\u00e4uerungsreaktion wurde so weit gef\u00fchrt, dass das behandelte Wasser einen Hydrogencarbonatpuffer auswies (NP > 0 mmol\/L). Die tats\u00e4chlich behandelte Wassermenge entspricht 7,5 % des Enclosure- Volu-mens. Eine signifikante Ver\u00e4nderung der Wasserbeschaffenheit des umgebenden Enclosures ist nur w\u00e4hrend der Versuchsabschnitte erkennbar, bei denen der Anlagendurchsatz kontinuierlich \u00fcber einige Wochen mit vollst\u00e4ndiger Wasserbehandlung erfolgte. Aus der Bilanz der Betriebsdaten der Reaktoren errechnet sich f\u00fcr diesen Abschnitt eine Produktion von ca. 5.000 mol Alkalinit\u00e4t. Bezogen auf das Enclosurevolumen von 4.500 m\u00b3 entspricht das einem Acidit\u00e4tsabbau von 1,1 mol\/m3 und stimmt in guter N\u00e4-herung mit der ermittelten Beschaffenheits\u00e4nderung des Enclosure-Wassers \u00fcberein.<\/p>\n
\u00d6ffentlichkeitsarbeit und Pr\u00e4sentation<\/p>\n
Das laufende Sanierungsprojekt wurde im Deutschlandradio nach Interviews mit Wissenschaftlern des UFZ und der LMBV und einem Besuch am Restloch in einem H\u00f6rbeitrag dargestellt. Im Rahmen eines BMBF-Symposiums im Sept. 2003 zu den Optionen der nachhaltigen Entwicklung von Folgelandschaften des Braunkohlebergbaus wurden die im Projekt entwickelten und optimierten Verfahren zur Sanierung der schwefelsauren Bergbauseen dargestellt und die Perspektive des gro\u00dftechnischen Einsatzes vor dem Hintergrund der EU-Wasserrahmenrichtlinie diskutiert. Die Verfahren, die erreichten Ergebnisse und die Anwendungsperspektiven wurden national und international auf wissenschaftlichen Tagungen und Kongressen vorgestellt. Auswahl: Euro Summer School Wageningen 2002 The sulfur cycle in environmental biotechnology; Mine-Water Pollution: European Interdisciplinary Network (M-WINE) 2002 Lausanne, 2003 Lissabon, 2004 Florenz; EGU\/AGU\/EUG Joint Assembly, Nice 2003; Deutsch-Amerikanische Umweltkonferenz 2002 G\u00f6rlitz; SETAC 2002 Salt Lake City, SETAC 2004 Portland, Pit Lakes 2004 Reno; IMWA Newcastle 2004, Sudbury-Conference 2003; International Symposium on Microbial Ecology (ISME) Cancun 2004; 15th Annual Goldschmidt Geochemistry Conference, Moscow\/Idaho 2005.; ISEB\/ESEB Conference Leipzig 2006. Auf den fachlich einschl\u00e4gigen nationalen Tagungen wurde der jeweils aktuelle Stand j\u00e4hrlich nahezu l\u00fcckenlos pr\u00e4sentiert. Die wesentlichen Grundlagen-Ergebnisse wurden in wissenschaftlichen Zeitschriften publiziert (siehe Literaturliste).<\/p>\n
Fazit<\/p>\n
Ausgehend von den dargestellten Ergebnissen ist eine Kombination der Erkenntnisse aus beiden Verfahrensans\u00e4tzen f\u00fcr eine Sanierung des gesamten Sees notwendig. Ein Einsatz des passiven Verfahrens f\u00fcr die gesamte Seefl\u00e4che wird nicht empfohlen, da die hohe Rate der R\u00fcckoxidation die zun\u00e4chst erreichbaren Ergebnisse r\u00fcckg\u00e4ngig machen w\u00fcrde. F\u00fcr das Volumen der Gro\u00df-Enclosures ist es jedoch m\u00f6glich, den Einstrom von Luftsauerstoff durch eine Oberfl\u00e4chenabdeckung mit einer Plane in der Gr\u00f6\u00dfe von 700 m2 weitgehend zu verhindern. Damit kann in einer Kombination des im DBU-Projekt entwickelten Durchflussreaktorsystems mit dem zus\u00e4tzlich als Reaktorraum einsetzbaren Gro\u00df-Enclosure mit einem Volumen von 4.500 m3 eine beschleunigte Gesamtbehandlung erreicht werden.<\/p>\n","protected":false},"excerpt":{"rendered":"
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